The dissociation kinetics of dissolved metal–humate complexes

文献情報

出版日 2001-05-14
DOI 10.1039/B004899M
インパクトファクター 3.676
著者

Samantha J. King, Peter Warwick, Anthony Hall, Nicholas D. Bryan


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要旨

The dissociation of Eu(III)–HS (HS = fulvic or humic acid) complexes has been investigated using cation exchange resins to separate ‘free’ from ‘complexed ’ Eu(III). With relatively small amounts of resin, the amount of complexed Eu(III) remaining after any resin contact time is calculated using four components to describe the Eu(III) binding iz.: an easily exchangeable fraction of Eu (calculated using a single equilibrium constant) and three kinetically hindered fractions (calculated from three consecutive pseudo-first order rate expressions). With larger amounts of resin, the easily exchangeable Eu(III) becomes negligible. The slowest dissociation step, which probably is the most important with regard to radionuclide transport, has a half life of ≈200 h. The fraction of Eu(III) in the kinetically hindered sites increased with metal–HS contact time, pH, FA concentration and the degree of humification (HA>FA) but competing cations (Ca, Mg, Al or Fe) had little effect. Information on the effect of temperature on the rate constant for the slowest dissociation step was used to calculate the activation energy barrier.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

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年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

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