Graphdiyne coordinated transition metals as single-atom catalysts for nitrogen fixation

文献情報

出版日 2020-04-01
DOI 10.1039/D0CP00722F
インパクトファクター 3.676
著者

Yanan Tang, Weiguang Chen, Yi Li, Renyi Li, Yaqiang Ma, Xianqi Dai


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要旨

The reduction of N2 molecules to NH3 is a very challenging task in chemistry. The electrocatalytic nitrogen reduction reaction (NRR) is a promising technology for NH3 synthesis. By using first-principles calculation, a new class of single-atom catalysts (SACs), graphdiyne coordinated single transition metal atoms (TM@GDY, TM = Sc–Zn, Y–Cd, and La–Hg) were designed, and the NRR catalytic character of TM@GDY was systematically investigated. The results demonstrated that some TM@GDY (TM = Ti, V, Fe, Co, Zr, Rh, and Hf) monolayers exhibit better NRR activities than a Ru(0001) stepped surface. There is an obvious linear correlation between the limiting potential and the atomic N adsorption energy, which confirms that the N adsorption energy may be a descriptor for evaluation of the NRR catalytic performance. The V@GDY monolayer possesses the best NRR catalytic character with the lowest limiting potential of −0.67 V and the potential-limiting step (PLS) of *N2 → *NNH for both alternating and distal mechanisms. Our results highlight a new family of efficient and stable TM@GDY catalysts and provide useful guidelines for SAC development and practical applications.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
CiteScore: 5.5
自己引用率: 10.3%
年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

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