Electrochemically grown Fe2O3/Fe3O4 heterostructure nanotubes with In2O3 induced tandem internal electric fields for enhanced photoelectrochemical water oxidation

文献情報

出版日 2023-10-13
DOI 10.1039/D3GC03466F
インパクトファクター 10.182
著者

Xiaohui Yan, Kai Shen, Congwei Wang


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要旨

Nanostructured hematite (α-Fe2O3) shows promise as a semiconductor for photoelectrochemical (PEC) water oxidation. However, it suffers from inadequate charge separation, limited hole-collection efficiency and sluggish kinetics. Herein, a nanotubular Fe2O3/Fe3O4 p–n heterojunction is prepared via electrochemical anodization to in situ construct an internal electric field (IEF) that facilitates charge separation from photoactive hematite. Additionally, In2O3 clusters are introduced to form a second IEF with dual-phase iron oxides, exploiting their Fermi level difference. The unique configuration of the dual IEFs in a novel tandem way synergistically promotes charge carrier separation/migration, enhancing PEC performance. Specifically, the 1st IEF between Fe2O3 and Fe3O4 accelerates electron migration from Fe3O4 to Fe2O3 (with holes transporting in the opposite direction), while the 2nd IEF at the In2O3 and Fe2O3/Fe3O4 interface drives holes towards the In2O3 surface, enhancing the hole-collection efficiency. The composite photoanode achieves a state-of-the-art current density of 11.5 mA cm−2 at 1.55 VRHE and a superior applied bias photon-to-current efficiency of 0.44% at 0.95 V. DFT calculations reveal that In2O3 induces an electron-deficient surface, creating favorable adsorption sites for oppositely charged key intermediates (*OOH). This work presents a novel approach for modulating reaction kinetics via the construction of tandem IEFs and holds great significance for the rational design of efficient PEC catalysts.

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掲載誌

Green Chemistry

Green Chemistry
CiteScore: 16.1
自己引用率: 7.5%
年間論文数: 944

Green Chemistry provides a unique forum for the publication of innovative research on the development of alternative green and sustainable technologies. The scope of Green Chemistry is based on, but not limited to, the definition proposed by Anastas and Warner (Green Chemistry: Theory and Practice, P T Anastas and J C Warner, Oxford University Press, Oxford, 1998). Green chemistry is the utilisation of a set of principles that reduces or eliminates the use or generation of hazardous substances in the design, manufacture and application of chemical products. Green Chemistry is at the frontiers of this continuously-evolving interdisciplinary science and publishes research that attempts to reduce the environmental impact of the chemical enterprise by developing a technology base that is inherently non-toxic to living things and the environment. Submissions on all aspects of research relating to the endeavour are welcome. The journal publishes original and significant cutting-edge research that is likely to be of wide general appeal. To be published, work must present a significant advance in green chemistry. Papers must contain a comparison with existing methods and demonstrate advantages over those methods before publication can be considered. For more information please see this Editorial. Coverage includes the following, but is not limited to: Design (e.g. biomimicry, design for degradation/recycling/reduced toxicity…) Reagents & Feedstocks (e.g. renewables, CO2, solvents, auxiliary agents, waste utilization…) Synthesis (e.g. organic, inorganic, synthetic biology…) Catalysis (e.g. homogeneous, heterogeneous, enzyme, whole cell…) Process (e.g. process design, intensification, separations, recycling, efficiency…) Energy (e.g. renewable energy, fuels, photovoltaics, fuel cells, energy storage, energy carriers…) Applications (e.g. electronics, dyes, consumer products, coatings, pharmaceuticals, preservatives, building materials, chemicals for industry/agriculture/mining…) Impact (e.g. safety, metrics, LCA, sustainability, (eco)toxicology…) Green chemistry is, by definition, a continuously-evolving frontier. Therefore, the inclusion of a particular material or technology does not, of itself, guarantee that a paper is suitable for the journal. To be suitable, the novel advance should have the potential for reduced environmental impact relative to the state of the art. Green Chemistry does not normally deal with research associated with 'end-of-pipe' or remediation issues.

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