Carbon dioxide activation by discandium dioxide cations in the gas phase: a combined investigation of infrared photodissociation spectroscopy and DFT calculations

文献情報

出版日 2023-11-22
DOI 10.1039/D3CP04995G
インパクトファクター 3.676
著者

Jia Han, Yan Chen, Shun Lu, Quyan Su, Weijun Zhang


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要旨

We present a combined computational and experimental study of CO2 activation at the Sc2O2+ metal oxide ion center in the gas phase. Density functional theory calculations on the structures of [Sc2O2(CO2)n]+ (n = 1–4) ion–molecule complexes reveal a typical end-on binding motif as well as bidentate and tridentate carbonate-containing configurations. As the number of attached CO2 molecules increases, activated forms tend to dominate the isomeric populations. Distortion energies are unveiled to account for the conversion barriers from molecularly bound isomers to carbonate structures, and show a monotonically decreasing trend with successive CO2 ligand addition. The infrared photodissociation spectra of target ion–molecule complexes were recorded in the 2100–2500 cm−1 frequency region and interpreted by comparison with simulated IR spectra of low-lying isomers representing distinct configurations, demonstrating a high possibility of carbonate structure formation in current experiments.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
CiteScore: 5.5
自己引用率: 10.3%
年間論文数: 3036

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