Effect of surface acidity and basicity of supported Ni catalysts on the N-alkylation of isopropylamine with isopropanol

文献情報

出版日 2021-11-19
DOI 10.1039/D1RE00437A
インパクトファクター 4.239
著者

Shaozhong Li, Qing Guo, Jin Li, Yongke Hu


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要旨

The N-alkylation of amines with alkylating reagents is widely used in the synthesis of aliphatic amines, which is usually catalyzed by homogeneous catalytic systems. In this work, the heterogeneous catalysts Ni/AlSiO (NAS), Ni/LaAlSiO (NLAS) and Ni/LaO (NL) with different strengths of acidity and basicity were used in the N-alkylation of isopropylamine (IPA) with isopropanol (IPO) to diisopropylamine (DIPA) in a fixed-bed reactor, and the effect of surface acidity and basicity of the supported Ni catalysts on the N-alkylation was studied by microcalorimetric adsorption and in situ Fourier transform infrared spectra. It was found that the surface acidity and basicity of the supported Ni catalysts affected the adsorption and interaction of IPO, IPA and DIPA on the supported Ni catalysts, and IPO and IPA molecules were strongly adsorbed onto the strong acidic surface, which would improve the N-alkylation reaction. In addition, the generation of imine species from the dehydrogenation of IPA greatly decreased the activity of the N-alkylation reaction, and the strong adsorption of dissociated H from the adsorption of IPO, IPA or DIPA on acidic surface inhibited the generation of imine species, which promoted the conversion of IPA. Meanwhile, the strong adsorption of dissociated H on acidic surface also promoted the hydrogenation of diisopropylimine, which increased the selectivity to DIPA.

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掲載誌

Reaction Chemistry & Engineering

Reaction Chemistry & Engineering
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Reaction Chemistry & Engineering is an interdisciplinary journal reporting cutting-edge research focused on enhancing the understanding and efficiency of reactions. Reaction engineering leverages the interface where fundamental molecular chemistry meets chemical engineering and technology. Challenges in chemistry can be overcome by the application of new technologies, while engineers may find improved solutions for process development from the latest developments in reaction chemistry. Reaction Chemistry & Engineering is a unique forum for researchers whose interests span the broad areas of chemical engineering and chemical sciences to come together in solving problems of importance to wider society. All papers should be written to be approachable by readers across the engineering and chemical sciences. Papers that consider multiple scales, from the laboratory up to and including plant scale, are particularly encouraged.

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