Unravelling the full relaxation dynamics of superexcited helium nanodroplets

文献情報

出版日 2021-07-07
DOI 10.1039/D1CP01041G
インパクトファクター 3.676
著者

Jakob D. Asmussen, Rupert Michiels, Katrin Dulitz, Aaron Ngai, Ulrich Bangert, Marcel Binz, Lukas Bruder, Miltcho Danailov, Michele Di Fraia, Jussi Eloranta, Raimund Feifel, Luca Giannessi, Oksana Plekan, Kevin C. Prince, Richard J. Squibb, Daniel Uhl, Andreas Wituschek, Carlo Callegari, Frank Stienkemeier, Marcel Mudrich


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要旨

The relaxation dynamics of superexcited superfluid He nanodroplets is thoroughly investigated by means of extreme-ultraviolet (XUV) femtosecond electron and ion spectroscopy complemented by time-dependent density functional theory (TDDFT). Three main paths leading to the emission of electrons and ions are identified: droplet autoionization, pump–probe photoionization, and autoionization induced by re-excitation of droplets relaxing into levels below the droplet ionization threshold. The most abundant product ions are He2+, generated by droplet autoionization and by photoionization of droplet-bound excited He atoms. He+ appear with some pump–probe delay as a result of the ejection He atoms in their lowest excited states from the droplets. The state-resolved time-dependent photoelectron spectra reveal that intermediate excited states of the droplets are populated in the course of the relaxation, terminating in the lowest-lying metastable singlet and triplet He atomic states. The slightly faster relaxation of the triplet state compared to the singlet state is in agreement with the simulation showing faster formation of a bubble around a He atom in the triplet state.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
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年間論文数: 3036

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