77Se solid-state NMR of As2Se3, As4Se4 and As4Se3 crystals: a combined experimental and computational study

文献情報

出版日 2013-03-07
DOI 10.1039/C3CP41689E
インパクトファクター 3.676
著者

Kateryna Sykina, Guang Yang, Claire Roiland, Laurent Le Pollès, Eric Le Fur, Chris J. Pickard, Bruno Bureau, Eric Furet


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要旨

77Se NMR parameters for three prototypical crystalline compounds (As2Se3, As4Se4 and As4Se3) have been determined from solid-state NMR spectra in the framework of an investigation concerning AsxSe(1–x) glass structure understanding. Density functional NMR calculations using the gauge including projector augmented wave methodology have been performed on X-ray and optimized crystal structures for a set of selenium-based crystals. These theoretical results have been combined with the experimental data in order to achieve a precise assignment of the spectral lines. This work and the high sensitivity of solid-state NMR to local order show that the structure of As4Se3 should be reinvestigated using state-of-the-art diffraction techniques. Calculations performed on several molecules derived from the crystal structures have demonstrated the limited effect of interlayer or intermolecular interactions on the isotropic chemical shifts. These interactions are therefore not responsible for the unexpected large chemical shift difference observed between these three systems that could mostly be attributed to the presence of short rings.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
CiteScore: 5.5
自己引用率: 10.3%
年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

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