Supported Rucatalysts prepared by two sonication-assisted methods for preferential oxidation of CO in H2

文献情報

出版日 2011-07-29
DOI 10.1039/C1CP21870K
インパクトファクター 3.676
著者

Nina Perkas, Jaclyn Teo, Shoucang Shen, Zhan Wang, James Highfield, Ziyi Zhong, Aharon Gedanken


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要旨

The preferential oxidation (PROX) of CO in the presence of H2 is an important step in the production of pure H2 for industrial applications. In this report, two sonochemical methods (S1 and S2) were used to prepare highly dispersed Ru catalysts supported on mesoporous TiO2 (TiO2(MSP)) for the PROX reaction, in which a reaction gas mixture containing 1% CO + 1% O2 + 18% CO2 + 78% H2 was used. The supported Ru catalysts performed better than the supported Au and Pt catalysts, and the S1 and S2 methods are superior to the impregnation method. The Ru/TiO2(MSP) catalysts were active for the PROX reaction below 200 °C and good for the methanation reactions of CO and CO2 above 200 °C. The presence of residual chlorine in the catalysts severely suppressed their PROX reaction activity, and a higher dispersion of Ru particles led to better catalytic performances. The addition of Au in the Ru/TiO2(MSP) catalyst also caused a poorer catalytic activity for both the PROX and the methanation reactions. TPR results showed that in the active catalysts prepared by the S1 and S2 methods, the well dispersed Ru particles, after calcination in air, had a stronger interaction with the support than those in the catalyst prepared by the impregnation method and in the Au-Ru/TiO2(MSP) catalyst. In situ CO absorption experiments performed with the diffusion reflectance Fourier transform infra red (DRIFT) method showed that the bridged adsorbed CO species on isolated Ru0 sites correlated with the catalytic performances, indicating that these isolated Ru0 sites are the most active sites of the Ru/TiO2(MSP) catalysts in the PROX reaction.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
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年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

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