Regenerable Fe–Mn–ZnO/SiO2 sorbents for room temperature removal of H2S from fuel reformates: performance, active sites, Operando studies

文献情報

出版日 2010-12-06
DOI 10.1039/C0CP01355B
インパクトファクター 3.676
著者

Priyanka Dhage, Divya Repala, Evert C. Duin, Bruce J. Tatarchuk


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要旨

Fe- and Mn-promoted H2S sorbents Fex–Mny–Zn1−x−yO/SiO2 (x, y = 0, 0.025) for desulfurization of model fuel reformates at room temperature were prepared, tested and characterized. Sulfur uptake capacity at 25 °C significantly exceeds that of both commercial unsupported ZnO sorbents and un-promoted supported ZnO/SiO2 sorbents. Sulfur capacity and breakthrough characteristics remain satisfactory after multiple (∼10) cycles of adsorption/regeneration, with regeneration performed by a simple and robust heating in air. XRD shows that both “calcined” and “spent” sorbents contain nano-dispersed ZnO, and XPS confirms conversion of ZnO to ZnS. “Calcined” sorbent contains Fe3+ and Mn3+ that are reduced to Mn2+ upon reaction with H2S, but not with H2. Operando ESR is used for the first time to study dynamics of reduction of Mn3+ promoter sites simultaneously with measuring sulfidation dynamics of the Fex–Mny–Zn1−x−yO/SiO2 sorbent. Fe cations are believed to occupy the surface of supported ZnO nanocrystallites, while Mn cations are distributed within ZnO.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
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自己引用率: 10.3%
年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

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