Spin-dynamics of the spin-correlated radical pair in photosystem I. Pulsed time-resolved EPR at high magnetic field

文献情報

出版日 2009-06-23
DOI 10.1039/B906521K
インパクトファクター 3.676
著者

O. G. Poluektov, S. V. Paschenko, L. M. Utschig


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要旨

Spin-dynamics of the spin-correlated radical pair (SCRP) P700+A1A− in the photosystem I (PSI) reaction center protein have been investigated with high-frequency (HF), time-resolved EPR spectroscopy. The superior spectral resolution of HF EPR enables spin-dynamics for both the donor and acceptor radicals in the pair to be monitored independently. Decay constants of each spin were measured as a function of temperature and compared to data obtained at X-band EPR. Relaxation times, T1, and decay rates, kS, are the same at both X- and D-band magnetic fields. The spin-dynamics within the radical pair were determined from theoretical simulation of experimental time-resolved HF EPR spectra. At low temperatures, T < 60 K, the decay of the SCRP from the singlet state, kS, is the predominant process, while at high temperatures, T > 130 K, the T1 relaxation is much faster than kS. The recombination rate kS was observed to decrease as the temperature is increased. These EPR spectral results are in agreement with previously reported optical measurements of P700+A1− radical pair recombination.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
CiteScore: 5.5
自己引用率: 10.3%
年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

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