Time-resolved in situXAS study of the preparation of supported gold clusters
文献情報
Eveline Bus, Roel Prins, Jeroen A. van Bokhoven
Incipient-wetness impregnation of γ-Al2O3 with HAuCl4 and subsequent removal of chlorine with NaOH, and deposition-precipitation of HAuCl4 on TiO2 at pH 7 resulted in supported Au3+ species. Time-resolved in situ XAS at the Au L3 edge showed that the Al2O3-supported oxidic or hydroxidic species were reduced in hydrogen at 440 K to yield small metallic gold clusters. The Au3+ precursor decomposed to metallic gold in inert atmosphere at 573 K and in oxidizing atmosphere above 623 K. In all atmospheres, initially small clusters were formed that gradually grew with increasing temperature. The TiO2-supported species were considerably less stable. In hydrogen and carbon monoxide, Au0 clusters of 1 to 1.5 nm were formed at room temperature, which was the lowest temperature studied. In inert and oxidizing atmosphere, the Au3+ precursor decomposed fully to metallic gold at 530 K, as shown by XAS and temperature-programmed experiments. Large clusters were obtained already in the initial stage of reduction. Residual chlorine inhibited the reduction and led to sintering of the gold clusters. Exposure of the TiO2-supported catalyst precursor to light or the X-ray beam led to partial reduction, and STEM showed that storage of the reduced gold clusters under ambient conditions led to agglomeration and bimodal cluster-size distributions.
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Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.










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