Resonance Raman effects in TS-1: the structure of Ti(iv) species and reactivity towards H2O, NH3 and H2O2: an in situ study

文献情報

出版日 2003-08-11
DOI 10.1039/B306041C
インパクトファクター 3.676
著者

R. Tagliapietra


原文を見る

要旨

The isomorphous insertion of 1–2 wt% of Ti into the MFI framework leads to a Titanium silicalite-1 (TS-1) material, which is an active and highly selective catalyst in a remarkable number of low-temperature oxidation reactions with aqueous H2O2 as oxidant. Such Ti(IV) species exhibit a local Td-like symmetry, forming [TiO4] units, and induces to the hosting MFI matrix two Ti-specific vibrational modes at 960 and 1125 cm−1. We report a Raman study on the perturbation caused by interaction with H2O, NH3 and H2O/H2O2 on the vibrational modes of the [TiO4] unit embedded in the MFI framework. The selective use of different excitation laser sources in the near-IR (1064 nm; 9398 cm−1), visible (442 nm; 22 625 cm−1), near-UV (325 nm; 30 770 cm−1) and far-UV (244 nm; 40 985 cm−1) allowed us to progressively enter into the oxygen to titanium charge transfer transition and thus to switch on the resonance effects on the 1125 cm−1 mode, which is the only Ti-specific mode exhibiting the same symmetry of the charge transfer transition. Interaction with both water and ammonia causes the formation of [Ti(H2O)2O4] or [Ti(NH3)2O4] complexes which destroy the Td-like symmetry and thus the Raman enhancement of the 1125 cm−1 mode. Upon dosing a H2O/H2O2 to TS-1, the powders turn yellow as a consequence of the appearance a new charge transfer transition around 385 nm (26 000 cm−1). In order to single out the vibrational mode of the active peroxo complex formed on Ti, we have performed Raman experiments using a visible laser source (442 nm; 22 625 cm−1). In these conditions we have observed the strong enhancement of a mode at 618 cm−1, which has been attributed to the symmetric breathing mode of the Ti(O)2 ring.

関連文献

A new record excited state 3MLCT lifetime for metalorganic iron(ii) complexes

Li Liu, Thibaut Duchanois, Thibaud Etienne, Antonio Monari, Marc Beley, Xavier Assfeld, Stefan Haacke, Philippe C. Gros

2016-04-05 Paper

DOI: 10.1039/C6CP01418F

High resolution scanning near field mapping of enhancement on SERS substrates: comparison with photoemission electron microscopy

C. Awada, J. Plathier, C. Dab, F. Charra, L. Douillard, A. Ruediger

2016-03-04 Paper

DOI: 10.1039/C5CP08015K

Electron dominated thermoelectric response in MNiSn (M: Ti, Zr, Hf) half-Heusler alloys

Appala Naidu Gandi, Udo Schwingenschlögl

2016-05-09 Paper

DOI: 10.1039/C6CP01786J

Investigating the properties of PODIPYs (phosphorus-dipyrromethene) with ab initio tools

Arnaud Fihey, Anthony Favennec, Boris Le Guennic

2015-10-23 Paper

DOI: 10.1039/C5CP05653E

Collision induced state-to-state energy transfer dynamics between the 2u (1D2) and 2g (1D2) ion-pair states of I2

Shoma Hoshino, Yukio Nakano, Mitsunori Araki, Takashi Ishiwata, Koichi Tsukiyama

2016-04-13 Paper

DOI: 10.1039/C6CP00222F

The effects of acetaldehyde, glyoxal and acetic acid on the heterogeneous reaction of nitrogen dioxide on gamma-alumina

Zhenyu Sun, Xiaoxiao Ding, Chengtian Du, Xi Zhao, Jianmin Chen, Hongbo Fu, Xin Yang, Tiantao Cheng

2015-12-22 Paper

DOI: 10.1039/C5CP05632B

Correlation of the depletion layer with the Helmholtz layer in the anatase TiO2–H2O interface via molecular dynamics simulations

Lixia Sang, Yudong Zhang, Jun Wang, Yangbo Zhao, Yi-tung Chen

2016-05-06 Paper

DOI: 10.1039/C6CP01990K

Activation and conformational dynamics of a class B G-protein-coupled glucagon receptor

Yang Li, Jixue Sun, Dongmei Li

2016-04-04 Paper

DOI: 10.1039/C6CP00798H

Adsorption isotherms for hydrogen chloride (HCl) on ice surfaces between 190 and 220 K

S. Zimmermann, M. Kippenberger, G. Schuster, J. N. Crowley

2016-05-04 Paper

DOI: 10.1039/C6CP01962E

こちらもおすすめ

化合物よくある質問

N,N-二乙基-4-ブロモナフサルレン-1-カルボニルアミドはどのように合成されますか?

N,N-二乙基-4-ブロモナフサルレン-1-カルボニルアミドは、4-ブロモナフサルビンとN,N-ジエチルアミド基を有する反応物を用いて合成されます。触媒の使用は...

1199773-48-24-bromo-N,N-diethyl-...
化合物よくある質問

大黄酚-8-O-葡萄糖苷の市場動向や研究トレンドはどうですか?

大黄酚-8-O-葡萄糖苷の市場は、医薬品、機能食品、研究化学物質としての需要が高まっています。特に、その抗炎症作用や抗ウイルス作用に関する研究が増えています。価...

13241-28-68-Hydroxy-6-methyl-9...
化合物よくある質問

アトラキュリウム不純物5塩酸塩の物理化学的性質は何ですか?

アトラキュリウム不純物5塩酸塩のCAS番号は2048273-58-9です。この化合物は結晶性であり、分子量は約435.4 g/molです。水に溶けやすく、反応性...

2048273-58-9Atracurium Impurity ...
化合物よくある質問

2-イソブチルシクロヘキサン酮とは何ですか?

2-イソブチルシクロヘキサン酮は、CAS番号39207-65-3の化合物で、化学式はC11H20Oです。この化合物は、有機合成化学において重要な原料として使用さ...

39207-65-32-Isobutyrylcyclohex...
化合物よくある質問

2-溴-6-甲基烟酸を取り扱う際の実験室安全事項は何ですか?

この化合物は毒性と刺激性があります。密閉されたドラフトチャンバー内で処理し、PPE(ゴーグル、手袋)を使用してください。漏洩時は即座に通気し、適切な漏洩処理材を...

1060810-09-42-bromo-6-methylpyri...
化合物よくある質問

6-アミノニコニタルデオキシド塩化水和物の物理化学的性質は何ですか?

6-アミノニコニタルデオキシド塩化水和物のCAS番号は1588441-31-9です。この化合物は結晶性粉末で、分子量は220.63 g/molです。水に溶けやす...

1588441-31-96-Aminonicotinaldehy...
化合物よくある質問

塩酸中毒藜碱はどのように合成されますか?

塩酸中毒藜碱は、ピペリジンとピリジンの反応により合成されます。具体的には、ピペリジンとピリジンを反応させ、塩基触媒を使用してピペリジン環内 enters 3-ピ...

15251-47-52-(3-PYRIDINYL)PIPER...
化合物よくある質問

Methyl 4-(6-formyl-2-pyridinyl)benzoateに適用される法規ガイドラインは何ですか?

この化合物はCAS番号834884-81-0で、GHS分類では高毒性の危険性を持つと見なされます。REACH規則では登録が求められ、FDA/EPAでは環境、健康...

834884-81-0Methyl 4-(6-formyl-2...
化合物よくある質問

1-エチynyル-3-(三氟甲氧基)ベンゼンについて「に適用される法規ガイドラインは何ですか」

CAS番号 866683-57-0の1-エチynyル-3-(三氟甲氧基)ベンゼンは、GHS分類では易燃性化学品が該当し、REACH規則では特定の危険性を評価する...

866683-57-01-Ethynyl-3-(trifluo...
化合物よくある質問

メチル2-ブロモイソニコネートの代替品はありますか?

メチル2-ブロモイソニコネートの代替品には、メチルイソニコネートや他のブロモ化合物が含まれます。これらの代替物は、特定の用途に応じて選択されます。

26156-48-9Methyl 2-bromoisonic...

掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
CiteScore: 5.5
自己引用率: 10.3%
年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

おすすめサプライヤー

免責事項
このページに表示される学術雑誌情報は、参考および研究目的のみを目的としています。当社は雑誌出版社とは提携しておらず、投稿の取り扱いも行っておりません。出版に関するお問い合わせは、各雑誌出版社に直接ご連絡ください。
表示されている情報に誤りがある場合は、support@chemtradehub.com までご連絡ください。迅速に確認し、対応いたします。