Resonance Raman effects in TS-1: the structure of Ti(iv) species and reactivity towards H2O, NH3 and H2O2: an in situ study

文献情報

出版日 2003-08-11
DOI 10.1039/B306041C
インパクトファクター 3.676
著者

R. Tagliapietra


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要旨

The isomorphous insertion of 1–2 wt% of Ti into the MFI framework leads to a Titanium silicalite-1 (TS-1) material, which is an active and highly selective catalyst in a remarkable number of low-temperature oxidation reactions with aqueous H2O2 as oxidant. Such Ti(IV) species exhibit a local Td-like symmetry, forming [TiO4] units, and induces to the hosting MFI matrix two Ti-specific vibrational modes at 960 and 1125 cm−1. We report a Raman study on the perturbation caused by interaction with H2O, NH3 and H2O/H2O2 on the vibrational modes of the [TiO4] unit embedded in the MFI framework. The selective use of different excitation laser sources in the near-IR (1064 nm; 9398 cm−1), visible (442 nm; 22 625 cm−1), near-UV (325 nm; 30 770 cm−1) and far-UV (244 nm; 40 985 cm−1) allowed us to progressively enter into the oxygen to titanium charge transfer transition and thus to switch on the resonance effects on the 1125 cm−1 mode, which is the only Ti-specific mode exhibiting the same symmetry of the charge transfer transition. Interaction with both water and ammonia causes the formation of [Ti(H2O)2O4] or [Ti(NH3)2O4] complexes which destroy the Td-like symmetry and thus the Raman enhancement of the 1125 cm−1 mode. Upon dosing a H2O/H2O2 to TS-1, the powders turn yellow as a consequence of the appearance a new charge transfer transition around 385 nm (26 000 cm−1). In order to single out the vibrational mode of the active peroxo complex formed on Ti, we have performed Raman experiments using a visible laser source (442 nm; 22 625 cm−1). In these conditions we have observed the strong enhancement of a mode at 618 cm−1, which has been attributed to the symmetric breathing mode of the Ti(O)2 ring.

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掲載誌

Physical Chemistry Chemical Physics

Physical Chemistry Chemical Physics
CiteScore: 5.5
自己引用率: 10.3%
年間論文数: 3036

Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) is an international journal co-owned by 19 physical chemistry and physics societies from around the world. This journal publishes original, cutting-edge research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry. To be suitable for publication in PCCP, articles must include significant innovation and/or insight into physical chemistry; this is the most important criterion that reviewers and Editors will judge against when evaluating submissions. The journal has a broad scope and welcomes contributions spanning experiment, theory, computation and data science. Topical coverage includes spectroscopy, dynamics, kinetics, statistical mechanics, thermodynamics, electrochemistry, catalysis, surface science, quantum mechanics, quantum computing and machine learning. Interdisciplinary research areas such as polymers and soft matter, materials, nanoscience, energy, surfaces/interfaces, and biophysical chemistry are welcomed if they demonstrate significant innovation and/or insight into physical chemistry. Joined experimental/theoretical studies are particularly appreciated when complementary and based on up-to-date approaches.

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